机器学习探索共价键碳的亚稳态相图，未来可用于发现或设计亚稳态材料

传统的相图生成涉及实验以提供一组热力学可接近相及其边界的初始估计，然后使用现象学模型在可用实验数据点之间进行插值并外推到实验不可接近的区域。

这种方法与高通量第一性原理计算和数据挖掘技术相结合，导致了详尽的热力学数据库（例如与 CALPHAD 方法兼容），尽管重点关注在不同热力学平衡下观察到的减少的相集。

相比之下，材料在其合成、操作或加工过程中可能无法达到其热力学平衡状态，而是保持在局部（亚稳态）自由能最小值中，这可能表现出理想的特性。

阿贡国家实验室纳米材料中心的研究人员介绍了一种自动化工作流程，它将第一性原理物理和原子模拟与机器学习 (ML) 和高性能计算相结合，以允许快速探索亚稳态相，从而为远离平衡的材料构建「亚稳态」相图。

使用碳作为原型系统，研究人员演示了自动亚稳态相图构建，以绘制数百个亚稳态，范围从接近平衡到远离平衡（400 meV/原子）。将自由能计算结合到基于神经网络的状态方程学习中，从而可以有效地构建亚稳态相图。该团队使用亚稳态相图并确定亚稳态材料的相对稳定性和可合成性域。并通过实验，证实了他们的亚稳态预测。

该研究以「 Machine learning the metastable phase diagram of covalently bonded carbon」为题，于 2022 年 6 月 6 日发布在《 Nature Communications》。

论文链接： https://www.nature.com/articles/s41467-022-30820-8